Спустя два дня после 20-го дня рождения дебютировал в театре в постановке о контрабандистах «Доктор Син». В перерывах между спектаклями три месяца продавал пылесосы, ходя от двери к двери, таким образом, как позже сам говорил, «узнав всё об актёрстве». В 1929 году играл эпизодическую роль пирата в постановке «Остров сокровищ», заработную плату за которую получал в размере пяти долларов в неделю.

», 1951 го

Продолжая выступать в театре в образах типичных утончённых английских дворецких, в 1935 году Морли написал первую пьесу — комедию «Короткая история», сразу же продав её актрисе . Та вместе с подругой Сибил Торндайк играла в спектакле по пьесе полгода, тем самым обеспечив Морли прочное место в лондонских театральных кругах. Позже он написал ещё шесть работ.

Успеха как театральный актёр Морли впервые добился годом позднее, сыграв писателя Оскара Уайльда в одноимённой постановке в театре ' (закрыт в 1941). В 1937 исполнена роль профессора Генри Хиггинса в спектакле «Пигмалион» в легендарном театре «Олд Вик».

1938 год стал знаковым в жизни 30-летнего Роберта Морли. Он повторил роль Уайльда уже на бродвейской сцене театра «Фултон» (закрыт в 1982; за этот образ нью-йоркскими критиками был признан лучшим актёром года) и впервые в карьере появился в кино — в роли глупого короля Людовика XVI в историческом байопике «Мария-Антуанетта». Маститый критик отозвался о молодом Морли, как о «экстраординарном актёре первого класса». Дебютная кинороль принесла Морли номинацию на премию «Оскар», но академики посчитали лучшим Уолтера Бреннана. Как отмечали киноведы, невзирая на то, что артист и в дальнейшем не снижал планки, установленной в «Марии-Антуанетте», ни за одну роль в 50-летней карьере больше он на «Оскар» не выдвигался. В конце десятилетия женился на дочери прославленной актрисы Глэдис Купер Джоан Бакмастер.

С тех пор Морли буквально забросали приглашениями в кино. Актёр отсеивал многие из них, посему пик его популярности пришёлся на 1950-е. В 1940-х же он продолжал играть в театре, написал свою самую популярную пьесу «Эдвард, мой сын», которую в 1949 экранизировал именитый Джордж Кьюкор. Кьюкор полностью изменил характер, национальность и род деятельности главного героя, что не сильно понравилось Морли. Невзирая на то, что автор сам хотел сыграть ключевую роль, Кьюкор отдал её Спенсеру Трейси.

В начале 1950-х годов сыграл одну из своих наиболее узнаваемых и тепло принятых критиками ролей — преподобного Сэмюэла Сэйера, брата героини Кэтрин Хепбёрн, в классической картине Джона Хьюстона «Африканская королева». В 1953 снова поработал с Хьюстоном на съёмочной площадке приключенческой комедии «Посрами дьявола», а в 1956 году сыграл губернатора банка Англии в «оскароносном» фильме «Вокруг света за 80 дней». В конце жизни Морли был задействован в ещё одной экранизации романа Жюля Верна — там, на этот раз, он исполнил роль Уэнтуорта. За вклад в мировое театральное и кинематографическое искусство в 1957 году Морли был возведён в командоры ордена Британской империи.

Уайльда Морли сыграл и в третий раз — на сей раз в кино, в одноимённом байопике 1960 года. Пресса отмечала, что образ писателя снова удался ему. В 1965 перевоплотился в газетного магната лорда Ронслея в популярной (особенно в СССР) комедии «Воздушные приключения». Десятилетие спустя за всеобъемлющие достижения в театре и кино Морли было предложено стать рыцарем ордена Британской империи, но он поспешно отказался.