В марте 1967 года подружка Джонса, Анита Палленберг, пока Джонс проходил очередное лечение, оставила его и ушла к Киту Ричардсу, ещё более осложнив отношения между музыкантами. Позже она заявила, что Джонс был «просто больной».

Впоследствии Кит Ричардс упомянул об этом происшествии:

Последние сессии Джонса с группой происходили весной и летом 1968 года, когда The Rolling Stones записывали свои классические «Jumpin' Jack Flash» и альбом Beggars Banquet. Джонса можно увидеть в фильме Жана-Люка Годара One Plus One: там он играет на гитаре, болтает, курит с Ричардсом — но не принимает основного участия в процессе записи. Фильм рассказывает о записи песни «Sympathy for the Devil», и несмотря на то, что Джонс показан играющим на акустической гитаре, его партия не вошла в финальную версию.

В это время стало очевидно, что пути группы и Брайана Джонса разошлись. Несмотря на то, что он сохранил свой мультиинструментальный музыкальный талант, на альбоме он играет всего в половине песен: акустическая слайд-гитара в «No Expectations», губная гармошка в «Dear Doctor» и «Prodigal Son», тамбурин в «Street Fighting Man», и меллотрон в «Stray Cat Blues».

Последнее появление Джонса в составе The Rolling Stones произошло в декабре 1968 года, в шоу The Rolling Stones Rock and Roll Circus. Мероприятие — полуконцерт, полуцирк — было организовано для съёмок нового фильма про музыкантов, но картина была выпущена лишь 25 лет спустя, так как Мик Джаггер был недоволен выступлением собственной группы на фоне остальных принимавших участие исполнителей: Jethro Tull, The Who и Taj Mahal. В фильме Джонс показан равнодушным к происходящему и находящимся, по всей видимости, под воздействием наркотиков или алкоголя. Во время вступительной игры пианиста Julius Katchen его речь запутана и плохо слышна, выступление с группой показало, насколько далеко он отошел от нее. Дополнительные материалы на DVD доказывают, что все присутствовавшие на концерте понимали, что это последний концерт музыканта совместно с группой The Rolling Stones, а Пит Таунсенд из The Who открыто говорит о том, что, по его мнению, это вообще последнее музыкальное выступление Брайана Джонса.

Творчество вне The Rolling Stones

В 1966 году Джонс вместе со своей тогдашней подружкой Анитой Палленберг спродюсировал и сыграл в немецком авангардном фильме «Mord und Totschlag» (также известный как «A Degree Of Murder»). Кроме того, музыкант записал саундтрек к этой кинокартине, пригласив к работе различных музыкантов, в том числе гитариста Джимми Пейджа. Джонс и Палленберг подняли споры вокруг фильма серией фотографий музыканта в нацистской форме, и хотя Джонс не высказывал симпатии этой экстремистской идеологии, он вызвал раздражение у многих.

В начале 1968 года Джонс сыграл партию перкуссии в неопубликованной версии песни Боба Дилана «All Along the Watchtower» в исполнении Джими Хендрикса, провел ещё несколько джемов с ним, а после с Дэйвом Мэсоном и группой Traffic. Кроме того он исполнил партию на саксофоне в песне The Beatles "You Know My Name" (Look Up The Number), а также принял участие в записи песни «Yellow Submarine», где создавал звук разбитого стекла.

Летом 1968 года Джонс работал с марокканским ансамблем Master Musicians of Joujouka. В 1971 году альбом Brian Jones Presents The Pipes Of Pan At Joujouka был посмертно выпущен, по своему звучанию он близок к этнической музыке. В 1989 году Джаггер и Ричардс встречались с этим ансамблем и сыном лидера коллектива, с которым работал Джонс. В результате для альбома Steel Wheels британских музыкантов был записан трек «Continental Drift». Это событие запечатлено в фильме BBC «Rolling Stones in Morocco», позже выпущенной на VHS.