В сентябре 1972 года Карлос на Гавайях на пару с певцом и барабанщиком Бадди Майлзом отыграл концерт, вылившийся в пластинку «Live!». За ней последовал выдержанный в стиле джаз-фьюжн Caravanserai — произведение настолько цельное, что лишь немногие обратили внимание на то, что разные композиции записывались разными музыкантами.

Смены в составе довели до того, что как-то раз перед концертом в знаменитом «Мэдисон-Сквер Гардене» у группы не оказалось перкуссиониста. Один из зрителей, Джеймс Льюис, предложил свои услуги — и получил работу. С солистом Леоном Томасом Сантана отправился в масштабный тур, фрагменты которого составили тройной концертник Lotus (1975).

В апреле 1973 года Сантана женился. Его супруга Урмила была привержена учению гуру Шри Чинмоя, — Карлос увлекся индуизмом и вскоре познакомился с другим учеником Шри Чинмоя, Джоном МакЛафлином. Дуэт завернутых на джаз-роке индуистов был неизбежен: инструментальная программа Love Devotion Surrender понравилась публике. Очередной инструментальный опус ILLUMINATIONS (1974) — плод сотрудничества гитариста с ещё одной поклонницей Шри Чинмоя, Элис Колтрейн, мог оказаться роковым: эксперименты Карлоса слушателям уже надоели.

Группа предприняла попытку наверстать упущенное. Однако пластинка Borboletta не снискала особой популярности. Тогда за дело взялся приятель музыкантов Билл Грэхем, ставший их менеджером. И дело пошло на поправку! Ещё одна смена певца — им стал Грег Уокер, и более блюзовый альбом Amigos (1976) вернул группе былые позиции.

1977 год принёс сразу две программы: Festival и Moonflower. В 1978 году Сантана двинулся в большое турне, начав с фестиваля California Jam II. Второму фестивалю было далеко до первого, но наличие в его программе Сантаны обеспечило 250 тысяч зрителей. Проехавшись по Новому и Старому Свету (на 4 июля было запланировано совместное советско-американское выступление на Дворцовой площади в Ленинграде, вызвавшее небывалый ажиотаж в СССР, но оно было отменено сов. властями), группа записала диск Inner Secrets, примечательный креном в сторону стиля диско.

В это же время Карлос приступает к сольному творчеству, но альбом Golden Reality (1979), в котором в одной из композиций он обратился к музыке американского академического композитора Алана Хованесса, оказался малоуспешным. Вслед за ним Сантана выпустил ещё один двойной альбом The Swing Of Delight (1980) — инструментальный джаз-роковый опус. Затем последовала программа «Zebop!» (1981), в считанные месяцы ставшая «золотой». Участие команды Карлоса в трёхдневном U. S. Festival, полном суперзвезд, усилило интерес к коллективу и обеспечило успех диска Shango.

В следующем году Сантана подарил поклонникам крепкий сольник Havana Moon. Следующий альбом Beyond Appearances (1985) был откровенно слабым, но не пошатнул репутацию гитариста, приглашенного на знаменитый фестиваль Live Aid.

В рамках гастрольного тура летом 1987 года Santana побывали в Москве, где выступили на концерте «За мир во всем мире». В конце того же года вышел инструментальный сольник Blues For Salvador, принесший автору Grammy. Даже после выхода «отмороженного» альбома Spirits Dancing In The Flesh (1990) переполненные залы на концертах не уменьшились. Пиком гастролей в 1991 году стал фестиваль Rock In Rio II. В том же году умер Билл Грэхем. Не уверенные более в своём будущем, музыканты разорвали контракт с Columbia.

В 1993 году Сантана предпринял турне Sacred Fire. В его самый разгар на рынке появилось Milagro, проникнутое христианским духом (влияние второй жены Карлоса).