16 сентября 2003 года The Black Keys выпустили EP с американским музыкальным коллективом The Six Parts Seven под названием The Six Parts Seven/The Black Keys EP.

Rubber Factory (2004—2005)

В 2004 году был выпущен третий альбом The Black Keys под названием Rubber Factory. Благодаря последним двум проектам группа получила популярность, и их авторитет в музыкальных кругах постоянно рос. Rubber Factory был записан на заброшенном заводе в начале 2004 года, который был расположен в Акроне. По словам Патрика Карни, он был снесен в начале 2010 года. Вслед за альбомом последовало три сингла «10 A.M. Automatic», «Till I Get My Way» и «Girl Is On My Mind». Композиция «When the Lights Go Out» прозвучала в трейлере к фильму «Стон чёрной змеи». Кроме того, песня «10 A.M. Automatic» вошла в плей-лист таких фильмов, как «Живи свободно или умри», «За удачей», а также оказалась в саундтреке к игре MLB 06: The Show.

В 2005 году группа выпустила свое первое концертное видео под названием Live, записанное 18 марта 2005 года в The Metro Theatre (Сидней, Австралия).

19 января 2004 года вышел новый ЕР — The Moan. Он объединил четыре композиции: «Have Love Will Travel», альтернативную версию «Heavy Soul» и два кавера.

Magic Potion (2006—2007)

2 мая 2006 года The Black Keys выпустили ЕР под названием Chulahoma: The Songs of Junior Kimbrough, который содержал кавер-версии на песни американского блюзмена Джуниора Кимбро. Спустя четыре дня состоялся релиз их второго концертного альбома Live in Austin, TX (также известного как Thickfreakness in Austin), который был записан 24 октября 2004 года. Вскоре появился в продаже четвёртый студийный альбом Magic Potion, записанный на Nonesuch Records и поспособствовавший выходу трех синглов «You’re the One», «Your Touch» и «Just Got To Be», последний из которых вошёл в саундтрек к игре NHL 08. Your Touch позже оказался в плей-листе фильма «Добро пожаловать в Зомбилэнд» и сериала «На дне». The Black Keys записали кавер-версию композиции «The Wicked Messenger» для фильма «Меня там нет» и песню If You Ever Slip (слова Джесси Харрис) для драмы «Самый жаркий штат».

Attack & Release и BlakRoc (2008—2009)

Attack & Release, пятый альбом группы, был спродюсирован Брайаном Джозефом Бёртоном (Danger Mouse) и выпущен 1 апреля 2008 года. Attack & Release дебютировал на 14 позиции в Billboard 200. Альбомными синглами стали «Strange Times», «I Got Mine» и «Same Old Thing». «Strange Times» прозвучал в видео играх Grand Theft Auto IV и NASCAR 09. «I Got Mine» оказался на 23 месте в рейтинге ста лучших песен 2008 года по версии издания Rolling Stone . «I Got Mine» был задействован в качестве главной музыкальной темы в канадском сериале The Bridge, а также звучал в фильме «Дружинники». Композиция «Lies» из нового альбома звучала в эпизодах сериалов «Большая любовь» и «Обмани меня». «So He Won’t Break» вошла в саундтрек к популярному сериалу «Холм одного дерева». Согласно интервью с Pitchfork Media The Black Keys должны были сотрудничать с Айком Тернером (Ike Turner) для записи альбома, который должен был быть выпущен Брайаном Джозефом Бертоном в 2007 году, но совместная работа прервалась в связи со смертью Тернера в декабре этого же года.

18 ноября 2008 года было выпущено концертное видео Live at the Crystal Ballroom, записанное 4 апреля в Портленде (штат Орегон).

17 октября 2008 года The Black Keys выступили с американским коллективом Devo на специальном концерте в The Akron Civic Theater в поддержку предвыборной кампании Барака Обамы. В ноябре группа осуществила тур по Европе вместе с австралийским музыкантом Лайамом Финном (Liam Finn). 6 июня 2009 года The Black Keys выступили с The Roots, TV on the Radio, Public Enemy, Antibalas и другими исполнителями на Festival Pier в Филадельфии. Они также отыграли на девятой ежегодной церемонии Independent Music Awards в поддержку начинающих музыкантов.