Группа открывает и закрывает музыкальный фильм «Urgh! A Music War», снятый в 1981 году. Фильм показал музыкальную сцену эпохипанка, вдохновлённый братьями Стюарта Коупленда Иэном и Майлзом Коуплендами (Ian and Miles Copeland). Фильм был издан ограниченным тиражом, и приобрёл мифическую репутацию за эти годы.

«The Police» выпустили свой последний альбом, Synchronicity в 1983 году. В альбом вошли такие известные песни, как «Every Breath You Take», «Wrapped Around Your Finger», «King of Pain» предчувствия «Synchronicity II». Масштабный тур в поддержку альбома начался в июле 1983 года в Чикаго (штат Иллинойс, США) (концерт в Comiskey Park) и закончился в марте 1984 года в Мельбурне, (Австралия), выступлением в Melbourne Showgrounds. На протяжении тура, с The Police выступило пять групп, включая «Simple Minds», «Flock of Seagulls», «The Fixx» и «Joan Jett and the Blackhearts», являющихся гвоздем программы «The Police». В имидже Стинга доминировал его оранжевый цвет волос (в связи с его ролью в научно-фантастическом фильме «Дюна») и рваная одежда, всё это было подчёркнуто в музыкальных видео для песен из альбома и было перенесено в декорации для концерта. Чтобы добавить интриги, на концертах присутствовал персонал MTV, а VJ канала Марта Куинн, представляла группу публике. В музыкальном плане, каждый из участников расширил своё оснащение дополнительными инструментами (такими как вспомогательные ударные Стюарта Коупленда и гитаро-синтезатор Энди Саммерса) и даже дополнительными вокалистами, одетыми в робы, которые присоединялись к группе для исполнения композиции «Tea In The Sahara».

За исключением «King of Pain», синглы из альбома сопровождались музыкальными видеоклипами, снятыми дуэтом Godley & Creme. «Synchronicity» стал хитом номер один в Великобритании (где он дебютировал на первом месте) и в США, где он оставался на вершине хит-парадов 17 недель, в Великобритании он удерживал верхнюю строчку всего две недели. Альбом был выдвинут на премию Грэмми, в номинации «Альбом года», но проиграл Триллеру Майкла Джексона. Тем не менее, «The Police» обошли Джексона в одной категории: композиция «Every Breath You Take» выиграла Грэмми в номинации «Песня года», победив композицию Джексона «Billie Jean». «Every Breath You Take» также получила Грэмми в номинации «Лучшее вокальное поп-исполнение дуэтом или группой», а «Synchronicity II» выиграла Грэмми в номинации «Лучшее вокальное рок-исполнение дуэтом или группой». «Every Breath You Take» также стала лауреатом награды American Video Award в номинации «Лучшее видео группы» и получил две награды Ivor Novello Awards в категории «Лучшая песня музыкально и лирически» и «Лучшая выполненная работа». Журнал Rolling Stone поставил «Synchronicity» на 455 строчку, в своём списке «500 величайших альбомов всех времён». В 1983 году Стюарт Коупленд написал музыку для фильма «Бойцовая Рыбка» режиссёра Френсиса Форда Копполы, снятому по роману Сьюзан Хинтон. Песня «Don’t Box Me In (theme From Rumble Fish)» написанная в сотрудничестве между Коуплендом и Стэном Риджуэйем (Stan Ridgway), лидером группы «Wall of Voodoo», была выпущена на радио лейблом A&M Records, и получила хорошую ротацию после выхода фильма.

Тур после распада: 1984—1986

Согласно документальному фильму «Last Play at Shea», во время концерта группы на стадионе Shea Stadium (Нью-Йорк) в 1983 году Стинг почувствовал, что выступление на этой арене было «эверестом группы» и принял решение начать сольную карьеру. После окончания тура в поддержку Synchronicity в марте 1984 года группа распалась, и каждый участник группы продолжил свой собственный творческий путь. В июне 1986 года трио вновь собралось вместе, дав три концерта для тура Международной амнистии, названном «Заговор надежды» («A Conspiracy of Hope»). В июле того же года состоялось недолгая напряжённая встреча в студии, где музыканты перезаписали песни «Don’t Stand So Close to Me» и «De Do Do Do, De Da Da Da». «De Do Do Do, De Da Da Da» был выпущен в октябре 1986 года, став их последним совместным синглом, он получил название «De Do Do Do, De Da Da Da '86» и появился на сборнике Every Breath You Take: The Singles, сингл попал в UK Top 25. К этому времени стало ясно, что Стинг не намерен продолжать работу с группой; он выпустил успешный дебютный сольный альбом в 1985 году, названный The Dream of the Blue Turtles и отмеченный влиянием джаз-музыки. Лонгплей добрался до второй строчки хит-парада США и стал трижды платиновым.