После выхода дебютной пластинки The Rolling Stones, Великобританию захлестнула настоящая истерия, которая на концертах то и дело перерастала в дебоши. Одним из самых буйных шоу в истории английского рок-н-ролла остается концерт группы в зале Winter Gardens Blackpool, во время которого фанаты начали крушить светильники, сломали рояль «Стейнвей» и устроили свалку, в результате чего около полусотни человек залечивали раны в больнице. Случалось, что в первые же минуты после появления музыкантов на сцене эмоции накалялись до такой степени, что концерты приходилось прерывать.2010

С этого момента Олдэм настаивал на том, чтобы группа записывала исключительно собственные композиции. В июне 1964 года сингл «Tell Me» вошёл в американский Top 40 и положил начало серии хитов Джаггера-Ричардса. К суперзвездному статусу авторский дуэт поднял «(I Can’t Get No) Satisfaction» (лето 1965 года). Уже сам по себе (позже признанный классическим) гитарный рифф (изначально копировавший звучание духовой секции) свидетельствовал о том, что Rolling Stones отделились от корней традиционного блюза и вышли на собственный путь развития. Сингл продержался на вершине американских «списков» 4 недели; за ним в «десятку» один за другим вошли — «Get Off of My Cloud», «19th Nervous Breakdown», «As Tears Go By», «Have You Seen Your Mother, Baby, Standing in the Shadow?».

В 1966 году The Rolling Stones решили ответить на избранный The Beatles радикальный путь развития собственным экскурсом в психоделию: Aftermath стал первым альбомом группы, не содержавшим кавер-версий. Брайан Джонс к этому времени уже увлекался самыми разнообразными музыкальными веяниями, и это нашло отражение в таких вещах, как «Paint It Black» (ситар здесь оказался солирующим инструментом) или «Going Home».

Эклектические тенденции ещё более расцвели в Between The Buttons (1967); при этом здесь звучание группы стало легче, аранжировки — изящнее. Помешали группе окончательно влиться в поп-мейнстрим два скандальных эпизода. Сначала Джаггеру пришлось как можно менее внятно исполнить «Let’s Spend the Night Together», (в противном случае группе грозил запрет на Би-би-си), потом Джаггера и Ричардса арестовали с наркотиками; спустя 3 месяца то же случилось с Джонсом. Все трое получили условные сроки, но группе пришлось временно выйти из фокуса общественного внимания, так что «лето любви 67-го года» она отдыхала.

Джаггер с подругой Марианн Фэйтфул приняли участие в организованной участниками The Beatles поездке в Индию к Махариши, после чего «засветились» на международной трансляции битловской «All You Need Is Love». Неудивительно, что следующий сингл The Rolling Stones, «Dandelion»/«We Love You», был выдержан в поп-психоделическом ключе. Ещё более радикальные формы эксперимент принял в альбоме Their Satanic Majesties Request, явившемся своего рода «ответом» альбому «Sgt. Peppers» группы The Beatles.

Психоделический период в творчестве группы длился недолго. К началу 1968 года она рассталась с Эндрю Лугом Олдэмом и пригласила на его место Алена Клейна, одновременно вернувшись (на новом техническом уровне) к прямолинейному рок-н-роллу. Кит Ричардс стал использовать открытый настрой, благодаря чему звучание группы стало гуще и тяжелее, примером чему служил сингл «Jumpin' Jack Flash» (#3, U.K. в мае 1968 года).

Альбом Beggars Banquet вышел осенью (этому предшествовал затянувшийся на пять месяцев скандал, связанный с оформлением обложки), — и тут же был объявлен в музыкальной прессе шедевром. Но мало кто мог предположить, что работа, ознаменовавшая новую эпоху в развитии группы, окажется финальной в личной творческой саге Брайана Джонса, который из-за проблем с наркозависимостью практически самоустранился от работы. 9 июня 1969 год гитарист покинул состав, а 3 июля был найден мертвым в своем бассейне. Официально было объявлено, что причиной смерти стал несчастный случай, но слухи вокруг этого инцидента не утихали многие годы. К этому времени в группе уже играл новый гитарист, Мик Тейлор, пришедший из John Mayall's Bluesbreakers. Впрочем, он не принял участия в записи сингла-чарттоппера «Honky Tonk Women», вышедшего спустя несколько дней после похорон Джонса, и сыграл лишь несколько партий в альбоме Let It Bleed, который продолжил начатую в предыдущей работе линию на «огрубление» звучания и сближение его с ранними, грубыми формами блюза.