1971—1979, сольная карьера и сотрудничество с Crazy Horse

Параллельно с игрой вместе с Кросби, Стиллзом и Нэшем Янг начал готовится к записи второго сольного альбома. Он пригласил для сотрудничества группу The Rockets в составе гитариста Дэнни Уиттена, басиста Билли Тэлбота и ударника Ральфа Молины. Троица поменяла имя группы на Crazy Horse в честь индейского вождя с тем же именем. Первым альбом, изданным под авторством Neil Young and Crazy Horse, стал Everybody Knows This Is Nowhere. Записанный всего за две недели, он включает песни «Cinnamon Girl», «Cowgirl in the Sand» и «Down by the River», считающиеся предтечей зарождающегося тогда хард-рока. Они были написаны больным Янгом при температуре 39 °C и демонстрируют длинные импровизированные соло гитариста и ритмическое сочувственное сопровождение инструментов Crazy Horse.

Нил начал запись нового альбома, но из-за ухудшегося здоровья Дэнни Уиттена он был вынужден отказаться от помощи Crazy Horse и пригласить Нильса Лофгрена, Грэга Ривза и Стивена Стиллза. After the Gold Rush, сочетающий в себе элементы блюз-рока и кантри, стал первым крупным коммерческим успехом Янга. Песня «After the Gold Rush», привлекающая внимание к проблемам окружающей среды и «Southern Man», осуждающая расизм, наряду с более поздней «Alabama» были процитированы сатерн-рок группой Lynyrd Skynyrd в их хите 1974 года «Sweet Home Alabama». После выхода After the Gold Rush исполнитель отправился в сольный тур по Северной Америке, исполняя на гитаре и фортепиано песни Buffalo Springfield, CSNY, а также собственные, среди которых было несколько новых. Некоторые из них, например «Journey through the Past», так и не были впоследствии записаны в студии, тогда как другие, например «See the Sky About to Rain», вышли в ближайшие годы. Спустя более чем 30 лет вышел альбом Live at Massey Hall 1971, запечатлевший один из концертов этих гастролей. Ближе к концу тура музыкант посетил шоу Джонни Кэша, где исполнил «The Needle and the Damage Done» — мрачную болезненную песню, вдохновлённую отчасти смертью гитариста Crazy Horse от передозировки героина, отчасти собственной наркотической зависимостью Янга. Звучание этой песни впоследствии составило один из самых известных альбомов канадца — Harvest.

Работа над Harvest совпала с женитьбой Нила на американской актрисе Кэрри Снодгресс, которая родила исполнителю первенца Зика Янга. Успех предыдущего альбома позволил Нилу купить ранчо в тихом месте Северной Калифонии, где он зажил с обретённой семьёй. Эти событие отразились на общем звучании Harvest — при помощи Линды Ронстадт и Джеймса Тейлора Янг записал очень мягкий, спокойный и гармоничный кантри-рок. В песне «A Man Needs a Maid» нашла отражение его любовь к Кэрри, а в «Old Man» — признательность Луи Авилу, смотрителю ранчо Янга. Harvest и самая популярная его песня «Heart of Gold» до сих пор остаются единственными записями исполнителя, занявшими первые места в альбомном чарте Billboard 200 и песенном Billboard 100. Столь оглушительный успех застал врасплох Янга, который никогда не искал славы. Следующие несколько лет музыкант намеренно выпускал исключительно шумные и пессимистические альбомы, нисколько не похожие на Harvest (альбомы «из кювета», как он сам их называет).

Из-за нестабильности аккомпанирующей группы Янга, музыкант был вынужден призвать на помощь Дэвида Кросби и Грэма Нэша из CSNY. В 1973 году вышел один из самых худших и нелюбимых самим Янгом альбомов Time Fades Away, который открыл трилогию альбомов «из кювета» (так называемая «Ditch Trilogy»). Впрочем, на этом альбоме исполнитель впервые подверг концертные записи студийной обработке — маленькая хитрость, пригодившаяся ему и позднее, особенно на двойном электронно-акустическом альбоме Rust Never Sleeps. Всё ещё потрясённый смертью Дэнни Уиттена, Нил записал альбом Tonight’s the Night, настолько мрачный и сырой, что руководство Reprise Records выпустило его лишь два года спустя, под крайним давлением Янга. Между Time Fades Away и Tonight’s the Night музыкант выпустил On the Beach, более мелодичный, чем другие два альбома, но рассматривающий всё такие же мрачные темы, как например крах идеализма 1960-х и оборотная, тёмная сторона популярности. В середине 1970-х от исполнителя ушла Кэрри Снодгресс. Эмоции Янга нашли выход в акустическом альбоме под названием Homegrown. Запись была практически готова, но в итоге музыкант отказался её выпускать, ссылаясь на «слишком личный» характер песен. Большинство текстов Янг впоследствии переработал и включил в различные альбомы, оригинальные же записи так и не были опубликованы.