Затем, в подражание Гётевской «Ифигении» Шлегель написал трагедию «Ион» на тему трагедии Еврипида, которая считается лучшим из всех поэтических произведений Шлегеля, хотя она не чужда весьма значительных недостатков. Он задался здесь целью модернизировать трагедию древнего поэта, устранив из нее все, что могло бы оскорбить современную нравственность и требования рассудка. Трагедия Шлегеля была дана 2 января 1802 года в Веймаре, причем публика не знала имени автора. Почти одновременно Шлегель задумал написать поэму «Тристан» в совершенно романтическом роде, но написал лишь первую песнь, воспользовавшись при этом поэмами Готфрида Страсбургского и Генриха Брибергского и включив в нее некоторые похождения Ланселота. Здесь заметно влияние Тика, по настоянию которого была написана поэма. Вместе с Тиком Шлегель задумал издание «Альманаха Муз», который должен был служить органом романтической школы вместо прекратившего свое существование «Athenaeum’a». 1-й № альманаха вышел в 1801 г. и остался единственным, так как в кружке романтиков начался разлад, которому в значительной мере способствовал неуживчивый характер Фридриха Шлегеля, а также и перемена настроения Каролины Шлегель, охладевшей к Августу Шлегелю и вступившей в связь с Шеллингом, что привело в конце концов к разводу Шлегеля с женой (1802). В 1801 г. братья Шлегель издали свои критические статьи и заметки под заглавием «Характеристики и критики» («Charakteristiken und Kritiken»).

Не имея более органа для выражения идей романтической школы и для борьбы с филистерством и рутиной старой школы, Шлегель задумал переселиться в самый центр филистерства, в Берлин, чтобы там действовать посредством живого слова, то есть читать публичные лекции. В 1801 г. он открыл в Берлине курс лекций об изящной литературе и искусстве, который продолжал в течение 1802, 1803 и 1804 гг. Эти лекции имеют громадное значение в истории романтизма, так как в них систематизированы воззрения романтической школы на искусство и поэзию. Здесь Шлегель прежде всего провозглашает автономию искусства, отвергая унизительные для него соображения полезности и морали, устанавливает взгляд на критику, которая отнюдь не должна исключительно анатомировать, расчленять произведения искусства, но объяснять его эстетически и исторически; критик, по мнению Шлегеля, должен проникаться сущностью поэтического произведения, должен сам становиться художником. Он устанавливает также понятие романтической поэзии, как противоположной по духу античной или классической, определяя первую как поэзию философскую, идеалистическую и фантастическую, подчиняющуюся лишь произволу поэта, который сам не подчиняется ничему; затем подвергает критике различные древние и новые эстетические теории, особенно строго осуждая теорию Аристотеля и Канта, причем сам всецело стоит на точке зрения Шеллинга, утверждая, что «прекрасное есть символическое изображение бесконечного», дает самостоятельную теорию искусства, которая лежит в основе многих позднейших учений о прекрасном, в том числе эстетики Гегеля. Ш. оттеняет всюду, где можно, контраст античного и романтического; в главе о живописи, например, в противоположность воззрениям Винкельмана, Лессинг и Р. Менгса, стремившихся втиснуть живопись в рамки скульптуры, он настаивает на самостоятельном значении живописи и колорита.