Коммерческий успех первых трёх синглов впечатлил Virgin Records, и компания согласилась выпустить третий студийный альбом группы, названный Dare, в октябре 1981 года. Он был записан под руководством продюсера Мартина Рашента в Genetic Studios, запись обошлась группе в 35 тыс. фунтов. Мартин Рашент однажды высказал мнение, что электронный поп, развивавшийся в 1980-х, — музыка будущего. Работа над диском заняла всего три месяца, поскольку запись велась почти по 18 часов в день. Благодаря усердной работе Рашента коллектив обрёл собственный стиль и нашёл то звучание, которое обеспечило ему успех.

Dare стал самым продаваемым альбомом группы, получил статус дважды платинового в Великобритании и платинового в Канаде. Записав диск совместно с Мартином Рашентом, The Human League бросили вызов устоявшемуся стереотипу, согласно которому синтезаторная музыка могла быть только холодной и бесчувственной. Альбом занял первые места чартов Швеции и Новой Зеландии, а в хит-парадах Норвегии и Нидерландов попал в первую десятку. Dare разошёлся тиражом более пяти миллионов копий.

27 ноября 1981 года группа выпустила свой самый продаваемый сингл «Don’t You Want Me». Композиция оказалась последним синглом с третьего альбома, стала хитом номер один и оставалась популярной на протяжении 1980-х. На родине музыкантов сингл занял первое место, как и в США. Всего было продано около двух миллионов копий сингла по всему миру, на песню был снят видеоклип. «Love Action (I Believe in Love)» и «Open Your Heart» стали серебряными, а «Don’t You Want Me» получил платиновый статус в Великобритании.

Сразу же после успеха «Don’t You Want Me» и Dare старые записи коллектива — «Being Boiled» и Holiday '80 EP — попали в чарт Великобритании. «Being Boiled» занял шестую строчку, а Holiday '80 EP — сорок шестую.

В 1982 году Dare был выпущен в США, а вслед за ним вышел первый альбом ремиксов Love and Dancing, записанный Мартином Рашентом. Сборник был издан под названием группы League Unlimited Orchestra и содержал перезаписанные композиции с альбома Dare. Этот диск продавался так же хорошо, как и оригинальный альбом.

Успех группы привёл к тому, что Рашент был номинирован на BRIT Awards в номинации «Лучший продюсер».

В 1982 году Рашент работал над двумя новыми песнями коллектива — «Mirror Man» и «(Keep Feeling) Fascination». Обе композиции стали хитами в Великобритании, дойдя до второго места в чарте. На их запись группа потратила несколько месяцев; работа над «(Keep Feeling) Fascination» началась ещё задолго до записи «Mirror Man», трек девять раз прошёл микширование, а на его обработку ушло девять месяцев. Однако повторить успех Dare и «Don’t You Want Me» в США этим синглам не удалось. «Mirror Man» был издан раньше, чем «(Keep Feeling) Fascination», но лейбл A&M отказался заниматься промоушном сингла без альбома. Проблема была тут же решена — A&M согласился выпустить третий мини-альбом The Human League под названием Fascination!, составленный из песен «Mirror Man», «Fascination», «Fascination Dub», «Hard Times», «You Remind Me of Gold» и неизданной ранее «I Love You Too Much». После этого The Human League неожиданно сменили продюсера Мартина Рашента на Криса Томаса, который работал с такими известными группами, как Sex Pistols, Roxy Music и The Pretenders. Fascination был выпущен в США и хорошо продавался в Великобритании. «(Keep Feeling) Fascination» занял восьмое место в американском чарте, а «Mirror Man» — тридцатое.